近日，我校材料与纺织工程学院副研究员林祥松博士在“活性炭负载贵金属纳米颗粒单原子级分散方面”取得重要进展，相关成果以《原位反应诱导制备负载型贵金属单原子络合物》 (In situ formation of mononuclear complexes by reaction-induced atomic dispersion of supported noble metal nanoparticles)为题，于2019年11月24日在线发表于国际著名期刊《自然·通讯》（Nature Communications），该论文第一作者为中科院大连化物所冯四全博士研究生，我校林祥松博士为共同通讯作者。

图1.活性炭负载贵金属纳米颗粒单原子级分散过程

多相催化实际应用中大多数都是负载型贵金属金属催化剂，负载型催化剂不但存在分散度低及结构稳定性差等缺点，而且催化剂易发生中毒、积碳和烧结等现象，经常会导致贵金属纳米颗粒(NPs)失活，其中NPs通过奥斯特瓦尔德的熟化过程发生聚集是其失活的重要原因之一。负载型单原子催化剂(SACs)以其100%原子利用率和活性位均一等特点而展现出优异的催化性能，现已成为多相催化领域的研究前沿与热点。如何有效地制备稳定的贵金属单原子催化剂及如何从原子分子层次上揭示贵金属纳米颗粒单原子分散机制，是这一领域的研究难点。在目前已有的多例单原子催化剂报道中，还没有开发出负载型贵金属纳米颗粒原子级分散的通用策略。

基于这一问题，我校林祥松副研究员与中科院大连化物所丁云杰研究员及上海应用物理研究所姜政研究员合作研究开发出一种可大规模生产的活性炭负载贵金属纳米颗粒单原子级分散的普适性技术。研究人员利用CO/CH₃I热处理，可实现活性炭高负载量（5 wt.%）的Rh，Ir，Pt，Pd，Ru和Ag等贵金属纳米颗粒的单原子级分散。通过深入研究Rh纳米颗粒的分散过程和分散机理，揭示了CO/CH₃I作用下，CH₃I发生均裂反应产生I•自由基，I•自由基和CO分子进一步促进Rh-Rh键的断裂和单核复合物的形成，含氧官能团将分离的Rh单核配合物固定，结果Rh纳米颗粒会自发逐渐分散为Rh(CO)₂I₃(O–AC)的单核络合物以及少量的Rh(CO)I₄(O–AC)。

图2. Rh/AC分散的时间分辨率HAADF-STEM图

该研究成果得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的大力资助。（论文DOI：10.1038/s41467-019-12965-1）